科研方向
木质素利用的挑战与机遇
木质素是地球上储量最丰富的可再生芳香族生物质资源,其独特的苯丙烷单元结构使其成为构建未来可持续化学品与先进材料的理想前体。然而,木质素固有的高度交联网络结构、多样的化学键类型以及官能团分布的非均一性,极大地限制了其高效、选择性的解聚与转化。传统的催化方法,如热解、酸碱催化和贵金属催化,往往需要苛刻的反应条件,且存在目标产物选择性低、催化剂易失活等瓶颈,严重阻碍了木质素资源的高值化进程。
仿生催化新范式
为突破上述挑战,本研究从自然界中生物酶高效、专一的催化机制中汲取灵感,致力于开发基于共价有机框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)的新一代仿生催化平台。COFs材料凭借其规整有序的纳米孔道、精确可调的拓扑结构、高的比表面积以及卓越的化学与热稳定性,为模拟生物酶的活性中心及催化微环境提供了理想的载体。本研究将通过“酶固定化”与“人工模拟酶”双重策略,为木质素的精准C-O/C-C键断裂与高效定向转化提供系统性的解决方案。
基于“锚定效应”的酶@COF杂化催化
该策略旨在通过COF的空间限域效应(Spatial Confinement)来稳定并增强天然木质素降解酶。我们将酶分子锚定(Anchor)于COF的规整孔道内,利用其可设计的微环境优化底物取向与传质过程。此举不仅旨在克服天然酶固有的不稳定性,更是为了通过诱导性的构象匹配,显著提升对木质素特定化学键的解聚速率与选择性。
- COFs/酶复合催化体系的构筑
- 构效关系与分子动力学模拟
- 催化性能的定向优化与调控
- 底物选择性调控策略的开发
基于“极简主义”的COF基人工酶
该策略遵循“极简主义(Minimalism)”哲学,在原子尺度上构筑结构明确的仿生催化剂。我们摒弃天然酶庞大且不稳定的蛋白质骨架,直接在化学性质稳健的COF框架中精确嵌入最高效的核心催化基元(如路易斯酸-布朗斯特酸协同位点)。其核心目标是创制出在稳定性、活性及可循环性方面全面超越天然酶的、可理性设计的新一代“人工酶”。
- 仿生催化中心的精准构筑
- 催化微环境的理性设计
- 底物识别位点的设计与集成
- 多活性位点的协同催化机制研究
研究成果
科研之友代表性论文
High-Efficiency Dual-Site Biomimetic Catalyst for Lignin Depolymerization
ACS Catalysis, 2025, 15 (3), 2595-2606
双位点仿生催化剂实现木质素低温解聚(蒋文智)
Boosting Catalytic Performance of Cytochrome c through Tailored Carboxymethylation in Covalent Organic Frameworks
ACS Catalysis, 2024, 14 (10), 7639-7648
定制羧甲基化提升共价有机框架固定化细胞色素c的催化性能(师伦伦)
In Situ Encapsulation of Cytochrome c within Covalent Organic Framesworks Using Deep Eutectic Solvents under Ambient Conditions
ACS Applied Materials & Interfaces, 2023, 15 (46), 53871-53880
环境条件下用深共晶溶剂在共价有机框架内原位包封细胞色素c(李良卫)
Anchoring Effect-Induced Conformation Remodeling in Epoxy-Functionalized Covalent Organic Frameworks for Enhanced Enzymatic Efficiency
Langmuir, 2025, 41, 18, 11765–11775
锚定效应诱导的环氧功能化共价有机框架中的构象重塑以增强酶催化效率(卢颐康)
Harnessing Copper-Metalated Covalent Organic Frameworks: A Biomimetic Approach to High-Efficiency Dye Degradation
ACS Applied Engineering Materials, 2024, 3 (1), 225-232
仿生构建铜金属化共价有机框架用于染料降解(詹佳敏)
专利
一种基于环氧基化改性共价有机框架载体的固定化酶催化剂及其制备方法
中国发明专利,申请号:CN202411320749.4
一种基于羧基化改性共价有机框架载体的固定化酶催化剂及其制备方法
中国发明专利,申请号:CN202310666094.5
一种人工双位点仿生多酶催化剂的制备方法及其木质素降解应用
中国发明专利,申请号:CN202411239367.9
科研项目
基于共价有机框架的人工酶设计与构建
广东省自然科学基金面上项目,主持,2025-2027
酶-化学协同催化体系的设计、构建及其作用机制研究
国家自然科学基金青年项目,主持,已结题
人工载体多酶组装体系构建与调控机制
国家重点研发计划,参与,已结题